FOFAMIFS — Formation et devenir des signatures isotopiques dites indépendantes de la masse

La découverte des fractionnements isotopiques indépendants de la masse (MIF) du soufre et de l’oxygène (S-MIF et O-MIF) a profondément bouleversé les domaines de la (géo)chimie et a produit notamment une des figures les plus emblématiques de la géochimie moderne, à savoir l’existence d’anomalie S-MIF dans des roches anciennes, avant 2.3 milliard d’années, suivi d’une quasi disparition depuis. En ce qui concerne O-MIF, la majorité des anomalies observées sur terre proviennent d’une manière ou d’une autre de l’anomalie de l’ozone transférée à des molécules contant des atomes d’oxygène. Si il reste de nombreuses zones d’ombre quant aux mécanismes de transfert des O-MIF, cela n’est rien en regard des mécanismes de formation des S-MIF. De plus, la pertinence des résultats de laboratoire est de plus en plus remise en question. Il n’y a pas de consensus général sur l'origine exacte des anomalies S-MIF dans l'atmosphère et les mécanismes proposés sont encore très largement débattus en géosciences. Récemment, la NASA a placé la résolution cette énigme comme une de ces grandes priorités dans le domaine de l’astrobiologie, reconnaissant l’important potentiel des MIF pour la compréhension de l’origine de la vie et de ses interactions avec l’environnement planétaire. L’identification et la compréhension quantitative des processus impliqués dans la création et le transfert des anomalies MIF et MIF, conditions préalables à l’exploitation des données isotopiques, conduirait certainement à des avancées majeures dans notre compréhension de l’histoire géochimique et environnementale de notre planète, depuis sa plus primitive existence jusqu’à nos jours. Dans ce projet, nous proposons une approche pluridisciplinaire pour réexaminer les sources d’anomalies MIF dans les sulfates, à l'aide d'un programme intégré de nouvelles expériences de laboratoire (pour les conditions actuelles et conditions anciennes présupposées de l'atmosphère), des campagnes de terrain dédiés et de la modélisation photochimique multi-échelle innovante (y compris O-MIF and S-MIF comme variables pronostiques). Premièrement, en utilisant la méthodologie isotopique appliquées avec succès aux sulfates issues des carottes glaciaires et neige, nous évaluerons le potentiel des sulfates lessivés de cendres volcaniques comme traceurs des processus d'oxydation. Deuxièmement, nous procéderons à de nouvelles série d'expériences en laboratoire sur la production de S-MIF liée à la photochimie de SO2 en considérant des conditions environnementales qui soient aussi proches que possible de celles de la stratosphère et de l’atmosphère archéenne présupposée. Troisièmement, pour la première fois, des schémas chimiques des S-MIF et O-MIF seront couplés et intégrés dans des modèles (un modèle boîte/panache photochimique et un modèle global de chimie-transport). Comme O-MIF a déjà en grande partie démontré sa capacité à sonder les mécanismes d'oxydation de soufre dans l'atmosphère, l’analyse combinée des O-MIF et S-MIF devrait représenter une approche puissante pour mieux contraindre les études sur l'origine des S-MIF. Un des objectifs est d'améliorer notre compréhension quantitative de l'oxydation du soufre volcanique et anthropique et de la production associée d’aérosols. Nous allons également évaluer le potentiel de cette approche novatrice pour sonder la chimie atmosphérique dans le passé lointain. Dans l'ensemble, en offrant une base bien plus solide pour des inférences quantitatives à partir de données combinées S-MIF et O-MIF, le projet fournira de nouvelles contraintes sur des questions fondamentales relatives au passage d'une atmosphère pauvre en oxygène à un environnement oxydant, à l’apparition de la vie, et à la reconstruction de l'impact des éruptions volcaniques et des activités humaines sur la capacité oxydante atmosphérique et le climat.